Для того, чтобы Гербарий стал настоящим ботаническим центром Сибири П.Н. Крылов почти с момента его создания начал собирать библиотеку специальной ботанической литературы. За все время существования Гербария библиотека постоянно пополнялась и к настоящему времени насчитывает около 25 тыс. изданий. В библиотеке Гербария собраны классические труды по флоре Сибири, «Флоры» большинства стран мира и многие другие издания, которые широко используются в работе ботаников.
Пополнение библиотеки происходило покупкой, обменом, дарственным путем. П.Н. Крылов еще при жизни передал в Гербарий свою прекрасную библиотеку ботанической литературы, содержащую уникальные издания. В библиотеку Гербария поступила часть библиотеки В.В. Сапожникова, В.В. Ревердатто, Л.П. Сергиевской и А.В. Положий. Многие ученые и учреждения присылают в дар томскому Гербарию свои работы. Большая библиотека была передана в Гербарий из Научной библиотеки Томского университета.
В последние годы, благодаря инновационно-образовательной программе было закуплено более 3 тыс. изданий, в том числе «Флора Китая», «Флора Северной Америки и Мексики», «Флора Венесуэлы и Гайяны», Гербарий получает все ведущие периодические ботанические издания и некоторые научно-популярные журналы.
В Гербарии действует система каталогов литературы, включающая алфавитный каталог, каталог по отраслям ботаники и по названиям растений.